سید مجتبی سپس برای ادامه تحصیل به نجف اشرف مهاجرت کرد و پس از ورود به نجف اشرف، بدون کوچکترین درنگی به فراگیری مقدمات پرداخت و با علمای دلسوز و بیدار و مبارز از جمله علامه امینی(ره) صاحب کتاب گرانسنگ الغدیر روابط تنگاتنگی برقرار کرد.
وی پس از چهار سال اقامت در نجف به دستور آیت‌الله سیدابوالحسن اصفهانی برای مبارزه با کجرویها و کج‌اندیشی‌ها به ایران آمد و «جمعیت فداییان اسلام» را تشکیل داد. ترور وابستگان استعماری مانند احمد کسروی، عبدالحسین هژیر، علی رزمآرا و حسین علاء از جمله فعالیتهای سیاسی این جمعیت است.
سرانجام نواب صفوی به همراه سه تن از همرزمانش به نامهای خلیل طهماسبی، مظفر علی ذوالقدر و سیدمحمد واحدی در بیدادگاه رژیم پهلوی محکوم و در صبحگاه 27 دی 1334 شمسی تیرباران شد و به خیل شهدا پیوست.
پیکر شهید نواب صفوی ابتدا در روستای مسگرآباد (واقع در شرق تهران) تدفین شد اما بعداً با اجازه مرحوم آیت‌الله مرعشی نجفی و با اقامه مجدد نماز میت توسط این مرجع عالیقدر، به قم منتقل و در قبرستان وادی‌السلام این شهر خاکسپاری شد. [1]
درود بر تو اي جان نثار اسلام